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2006年,参加“天秤座新民歌大赛”,获得自弹自唱组第三名。2007年,参加“全台湾客家乐团大赛”,获得第二名;同年,参加台湾选秀娱乐节目第二届《超级星光大道》的比赛,获得冠军;赛后,与黄美珍组成“神木与瞳”组合,以组合形式出道。2008年8月,与黄美珍推出组合首张音乐专辑《为你而活》,收录了包括《草戒指》、《武装的蔷薇》等在内的12首歌曲;同年9月5日,与黄美珍为迪斯尼原创电影《摇滚夏令营》演唱中文版主题曲《We Rock》。2009年,其所在组合神木与瞳入围“第20届台湾金曲奖颁奖典礼”最佳演唱组合;同年9月27日,与梁文音、林芯仪等在广州举办“华美超级星光音乐会”;同年11月7日,与黄美珍担任迪克牛仔“咆哮2009―迪克牛仔放手去爱北京演唱会”的表演嘉宾。2010年6月,与黄美珍推出组合第二张音乐专辑《守护者》,收录了包括《好想为你哭》、《崩裂前声嘶力竭》等在内的10首歌曲;同年,其所在组合神木与瞳获得“第16届新加坡金曲奖”新晋人气组合奖。2011年6月,其所在组合神木与瞳入围“第22届台湾金曲奖颁奖典礼”最佳演唱组合;同年,其所在组合神木与瞳获得“第二届My Astro至尊流行颁奖典礼”至尊组合乐团银奖。2012年,组合成员黄美珍选择单飞,至此组合正式解散。2013年,赖铭伟暂别演艺圈,开始为期一年的服役生涯。2014年,赖铭伟退役后,每周在EZ5驻唱1天、周六上电台当DJ。