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2006年,推出首张个人英文专辑《LET ME SING! Life, Love and All That Jazz》,收录了包括《Life Is Good》、《Haven't We Met》等在内的11首歌曲,从而正式进入演艺圈。2007年,推出第二张个人英文专辑《Feeling Good withNathanHartono》,收录了包括《Raindrops Keep Falling on My Head》、《Moody's Mood for Love》等在内的12首歌曲。2008年,参加新加坡国庆演出,并演唱了英文歌曲《Where I Belong》。2009年,为“亚洲青年亚洲运动会”演唱主题曲;同年,推出第三张个人英文专辑《Realise》,收录了包括《Rock With You》、《Look At Us》等在内的25首歌曲;同年7月,担任孙燕姿“世界巡回演唱会”新加坡站的表演嘉宾。2012年,推出首张个人EP专辑《NathanHartono》,收录了包括《Take Me Home》、《There Is Much More to This》等在内的5首歌曲。2015年,参加“新加坡建国50周年国庆庆典”的演出,并与孙燕姿、林俊杰等歌手同台;同年,与阿尔分普特拉、莎菲塔黛珂合作主演惊悚科幻剧《魔人争霸》(《halfworlds》),在剧中饰演狂放的摇滚歌手Coki,这是他的首部电视剧作品。2016年,参加浙江卫视《中国新歌声》的比赛,盲选时演唱韦礼安的《有没有》,成为周杰伦组学员;同年7月9日,在新加坡滨海艺术中心举办了个人爵士音乐会;之后,签约华纳音乐,并推出个人英文单曲《Electricity》;同年10月7日,在经过多轮比拼后,最终获得《中国新歌声》周杰伦组冠军、全国总决赛亚军。2017年6月,入围“MTV全球华语音乐盛典”最佳海外人气歌手奖。