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马特的首个电视剧角色是2006年在BBC的电视剧《The Ruby in the Smoke》中扮演金这一角。2007年,他第一次主演了电视剧《Party Animals》,在剧中扮演丹尼。在2009年1月BBC热门科幻剧《神秘博士》的投票中,史密斯通过最后评选,成为了第11任博士的扮演者。出现在2010年1月的神秘博士剧场版《The End of Time》中。他是2013年前所有历届博士扮演者中最年轻的。2013年参演《如何捉住怪兽》。2013年辞演英国经典剧集《神秘博士》中的“神秘博士”一角,只参演2013年11月上映的《神秘博士》50周年特别集以及2013圣诞特别集。2014年5月,他在《终结者:创世纪》中出演未知的终结者T-5000,片中T-5000伪装成反抗军成员Alex并且袭击了杰森·克拉克饰演的约翰·康纳,令约翰·康纳变成T-3000的元凶。同年,在电影《傲慢与偏见与僵尸》中饰演帕森·柯林斯,该影片于2016年2月5日在美国上映。2018年,确认加盟《星球大战9》。2019年1月,加盟杰瑞德·莱托主演的索尼的蜘蛛侠衍生电影《吸血鬼莫比亚斯》。