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1800年12月他接受了一名自然学家的邀请,登上了马修·弗林德斯指挥的调查者号,前往澳大利亚沿海收集植物标本。1801年12月抵达澳大利亚西海岸,他随后在澳洲用了三年半的时间考察澳洲植物,搜集了3400种标本,其中有大约2000种,都是以前没有人发现过的,但当这些标本被用海豚号船送回英国时,由于船只遇险,大部分标本丧失。布朗没有随标本回英国,一直在澳洲待到1805年5月回国,然后用了5年的时间研究他搜集的材料,鉴定了大约1200种新品种并发表了几种鉴定结果。1810年他出版了系统研究澳大利亚植物的著作《新荷兰的未知植物》。同年他接手“约瑟夫博物库”。1820年班克斯去世后继承了他的图书馆和植物标本库。1827年博物库成为大英博物馆,布朗被委任为博物馆的植物标本库负责人。