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2013年5月27日,模特李在濬在tvN电视剧《恋爱操作团:Cyrano》客串出演“少年徐炳勋”一角,正式成为一名演员。2014年,李在濬接拍独立电影《无言家族》;8月28日,与郭时旸合作主演李宋熙日导演的同性题材电影《夜间飞行》,该片通过讲述两个男生间情感纠葛,以及透视周围对他们感情的反应,深刻反映出当下韩国校园暴力的现实;11月13日,出演由金泰勇执导,崔宇植、辛载夏主演的情感电影《巨人》(Set Me Free)在韩国上映,在影片中饰演“传道士”一角。2015年4月2日,参演Mnet电视台“纯洁同居电视剧”《情侣》(The Lover)中的独居男“李濬在”一角,与CROSS GENE组合成员寺田拓哉(Takuya)共同出演室友;4月6日,凭借《夜间飞行》入围韩国第2届野花电影节新人男演员奖提名;8月20日,由白宗烈导演,韩孝珠主演的电影《内在美》(Beauty Inside)在韩上映,李在濬在其中饰演男主角“禹镇”的分身之一;8月28日,客串出演tvN金土剧《第二次二十岁》,饰演人文学部选修课学生“丹尼”;11月2日,主演KBS日日剧《我家蜜罐》,饰演花美男留学生“姜马陆”。