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2000年,李钰参演首部电视剧《情深深雨濛濛》,在剧中饰演陆尔豪的恋人方瑜。2001年,李钰参演刘二威执导的悬疑剧《猎豹出击》,在剧中饰演容雨君。2002年5月23日,李钰主演的赵燕国彰执导的电影《恰同学少年》上映。同年,李钰与罗嘉良、李宗翰、何美钿等人合作拍摄的电视剧《情义两重天》,在剧中饰演钟虹。2003年,李钰与蒋勤勤、李亚鹏、黄奕合作拍摄电视剧《末代皇妃》,在剧中饰演川岛芳子。2004年,李钰参演李作楠执导的电影《老婆万岁》;同年10月,李钰与佟大为、范玮琪等人合作拍摄都市爱情偶像剧《醋溜族》。2005年10月18日,李钰与温碧霞、倪大红、吴秀波等人主演的电影《怒江魂》上映。2007年,李钰参演黄健中执导的电视剧《雾柳镇》,在剧中饰演省城戏班刀马旦名角紫苏。2009年2月6日,李钰与马浚伟、刘家辉等人合作拍摄的电影《蛇咒》上映。