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2000年毕业后拍的第一部电视剧是和关礼杰、俞小凡合袂主演家庭伦理剧《沧桑花楼街》,在剧中李馨雨饰演一个刚刚跨出校门的当代大学生。2001年在张国立、张铁林、王刚主演的古装喜剧《铁齿铜牙纪晓岚2》中饰演和珅安排在纪晓岚身边的间谍张了了。2002年在《太极英雄》中饰演具有中国传统美德的女孩子杨云帆。同年在《幕起幕落》中饰演越剧皇后婉儿。2004年在郑克洪执导的古装历史剧《武圣关公》中饰演“四大美人”之一的貂蝉。同年再次与导演郑克洪合作,出演其执导的《铁血长平》,饰演青春活泼、轻松自在的侠女冯珠。同年出演的爱情电影《谁的谁心疼》上映,在该片里李馨雨饰演邵峰的前任女友。2005年在赵文卓、何润东主演的武侠剧《风云2》中饰演骆仙。主演反映古代土家族历史的大型电视连续剧《天纵英豪》的女一号,阿惹,是个身手不凡的明朝土家族女子。她还和江涛合唱了一曲《心中的绿帆船》,和流行歌手韩磊合作了一曲《留住你的心带着我的心走》,深受观众喜爱,很多音乐制作人都对她的演唱赞不绝口,其实力不可小瞧。