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2007年,李大勋在韩国国际跆拳道公开赛中获得冠军。2009年,李大勋参加韩国全国体育大赛,获得冠军。2010年11月,李大勋在第16届广州亚运会跆拳道男子63公斤以下级决赛中,以10比9战胜泰国选手那差·汶通,夺得冠军。2011年,李大勋参加庆州世界锦标赛轻量级比赛,获得冠军。2012年8月,李大勋在伦敦第30届奥林匹克运动会跆拳道男子58公斤级决赛争夺中,不敌西班牙跆拳道队选手冈萨雷斯博尼利亚,获得亚军。2013年7月,李大勋参加墨西哥普埃布拉世界锦标赛轻量级比赛,获得冠军。2014年,李大勋在第17届仁川亚运会男子63公斤级决赛中,以18比2大胜泰国选手,获得冠军;10月4日,李大勋等8位韩国运动员代表出任亚运会韩国体育代表闭幕式旗手。2015年12月,李大勋在世界跆拳道大奖赛墨西哥最终赛68kg级中夺得冠军,并当选WTF世界跆拳道联合会年度最佳男运动员。2016年8月,李大勋代表韩国出战里约热内卢奥运会跆拳道68公斤级比赛,以11比7力压比利时选手,获得铜牌,成为韩国跆拳道史上首位连续两届奥运会获得奖牌的男选手。2017年6月,2017年跆拳道世锦赛在韩国进行,李大勋夺得男子68公斤级冠军。2018年1月6日,WT大满贯总决赛进行了第二周的争夺,李大勋斩获男子68公斤以下级冠军。