2007年6月25日,亨利突然转会巴塞罗那足球俱乐部,转会费用2400万欧元。亨利签下4年合约,据报年薪高达680万欧元。在巴塞罗那,亨利获发14号球衣,和在阿森纳时所穿的一样,与罗纳尔迪尼奥及埃托奥合称“神奇四侠”(The Four Fantasticos )。2007年7月26日亨利首度披上巴萨球衣,在友赛邓迪联的下半场后补入替,更在完场前射入点球,首次上阵即取得入球。亨利在2007年9月19日欧冠杯对里昂取得加盟以来首个正式入球,助巴塞罗那以3:0取胜。2007年9月29日,在西甲联赛对莱万特的赛事,他首次在巴塞罗那大演帽子戏法。2007/08赛季,亨利在加盟巴塞罗那后首季射入19球,比埃托奥,成为俱乐部首席射手。2009年5月13日西班牙国王杯决赛,球队击败毕尔巴鄂竞技足球俱乐部夺冠。2008/09赛季,亨利在新帅瓜迪奥拉的重用之下表现全面回勇,亨利和梅西、埃托奥组成的三叉戟锋线,表现光芒四射,三人在全季合共轰入超过100球,帮助球队赢得西班牙甲组足球联赛冠军和欧洲冠军联赛冠军,加上之前的西班牙国家杯冠军,成就了三冠王的霸业。而攻力相当惊人。接着亨利也协助巴塞罗那赢得三项专属于冠军之间的赛事,包括西班牙超级杯冠军、欧洲超级杯冠军及世界冠军俱乐部杯冠军,完成世界足坛绝无仅有的一次“大满贯”。2008/09赛季,亨利共代表巴塞罗那出场43次,踢入26粒进球,其中联赛共取得19个入球,交出9个助攻。2009/10赛季,随着佩德罗受到瓜迪奥拉的提拔,亨利再不是巴塞的正选,尽管赢得联赛冠军,但整个赛季可以说是在替补席上度过,出场21次只射进4球。亨利在巴塞罗那,共出场121场,打入了49粒进球,其中联赛出场80次,共打入35粒进球。
1996年,亨利与队友合作,使法国青年队获得欧洲青年足球锦标赛冠军。1997年6月亨利被召进法国21岁以下国家队,出战1997年世青杯,队中还有日后国家队的队友加拉斯和特雷泽盖。1997年10月11日,在主场对南非时亨利首度代表法国队上场,并协助国家队2比1击败对手。1998年世界杯,亨利代表法国出战,并在头两场比赛中攻入3球。1998年7月12日,与法国队队友一起获得世界杯冠军。在1998年的巴士底日,他获颁发法国最高荣誉--法国荣誉军团勋章。亨利是2000年欧洲足球锦标赛中法国队的成员,他在赛事中共射入3球,包括四强击败葡萄牙一战,再次成为法国队的首席射手。并随队获得冠军。在2002年世界杯成为法国队主力球员的亨利在第二场分组赛对乌拉圭一战中因危险铲球而被裁判直接以红牌赶离场。法国队也在这届赛事中表现不佳小组即被淘汰。2003年联合会杯中亨利代表法国国家队出战。亨利在本赛事中的5场赛事之中,3场赛事获选为由国际足联技术研究小组(FIFA's Technical Study Group)选出的最佳球员(Man of the Match)。在决赛,亨利在加时赛中射入黄金入球,助法国队以1:0击败喀麦隆,捧走冠军奖杯。此外,亨利赢得赛事两大个人奖项,分别是阿迪达斯金球奖(adidas Golden Ball),颁授给赛事最突出表现球员,以及阿迪达斯金靴奖(adidas Golden Shoe),颁授给赛事的神射手,亨利在本届赛事共射入4球。在2004年欧洲足球锦标赛,法国所有赛事亨利悉数在阵,并取得两个入球。2006年世界杯期间,亨利成为阵内必然正选。射入3个入球,包括在1/4决赛以1:0击败世界杯常客巴西队中一箭定江山。亨利是2006年十个获提名为金球奖中的其中一位,但此荣誉最终被赛后宣布退休的队友齐达内取得,他亦获选2006年国际职业足球员协会(FIFPro)选出的世界最佳十一人。2007年10月13日,亨利在对鱼腩部队法罗群岛一战中取得入球,合计射入41球,追平名宿普拉蒂尼所保持的国家队最多入球的纪录。2007年10月17日在贝若利体育场(Stade de la Beaujoire)主场迎战立陶宛中,亨利再取得入球,成为新国家队最多入球球员。2008年6月3日,法国队对哥伦比亚,亨利为法国上阵满100场,成为第六位达到此里程碑的法国球员。2009年11月19日,亨利在2010年世界杯决赛周附加赛对爱尔兰的次回合中运用上帝之手把球传给队友加拉斯顶入网,使法国以两回合计2:1的比数直接晋级决赛周,事后引起爱尔兰举国上下的不满,爱尔兰足总曾要求重赛,惟未有推翻判决,事件使亨利的声誉严重受损。2010年世界杯决赛周,最后一场小组赛亨利再次以后备上阵,最后法国以1-2不敌南非,结果法国在仅得1分的情况下,继2002年世界杯后再次于小组赛出局。2010年7月15日,亨利正式宣布退出国家队,他13年的国脚生涯就此画上句号,123次国家队出场纪录仅次于图拉姆,而51个进球是法国史上第一。