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1929年,米高梅电影公司向查尔斯·博耶提出合约,米高梅公司提供他每周400美元,丰厚的薪水说服他来到美国。1929年至1931年间,博耶来到美国却没有什么收获。1932年,查尔斯·博耶在由珍·哈露主演的电影《红发美人》中扮演了一个小角色,在好莱坞首次亮相。1934年,博耶出演由弗里兹·朗导演的法国爱情奇幻影片《利力姆》,博耶饰演的男主角利力姆由于经济拮据,为了妻子和孩子进行了一次失败的抢劫,为不被警察抓获而自杀后进入天堂遭受审判。1934年,查尔斯·博耶获得了在好莱坞的第一个主角,与洛丽泰·扬合作出演爱情电影《Caravan》。这部电影被改编成的法国版,同样由博耶出演。1935年,法国侨民演员克劳黛·考尔白要查尔斯·博耶他在电影《Private Worlds》中担任的男主角。这部电影并不成功,但查尔斯·博耶却在好莱坞大放异彩。他那深沉、有口音的嗓音和深邃的眼睛,使他成为好莱坞偶像。1936年,查尔斯·博耶与达尼尔·达黎欧合作,出演由安纳托尔·李维克执导的法国历史爱情影片《魂断梅耶林》,故事改编自哈布斯堡王朝的鲁道夫王子和他的情妇玛丽·韦瑟拉女男爵的悲剧故事改编,博耶饰演鲁道夫王子,这部电影轰动一时,使博耶成为国际明星。同年,博耶与玛琳·黛德丽合作出演他的第一部彩色电影《乐园思凡》。1937年,博耶与葛丽泰·嘉宝合作出演历史爱情影片《征服》,饰演拿破仑·波拿巴,博耶凭借这部影片获得了第一个奥斯卡提名。1938年,查尔斯·博耶与海蒂·拉玛合作出演了爱情影片《海角游魂》,饰演英俊世故的珠宝窃贼佩彼·勒·莫科,博耶凭借在本片的演出获得了第二个奥斯卡提名和许多影迷。片中查尔斯·博耶以具有异国情调的语调对海蒂·拉玛说出台词:“Come with me to the Casbah。”这句台词被许多喜剧演员在表演模仿时使用。而华纳兄弟的动画片《乐一通》中的臭鼬臭美公子的动漫形象就是从查尔斯·博耶的这部影片里借鉴来的。1939年,查尔斯·博耶与艾琳·邓恩合作出演了由莱奥·麦卡雷导演的浪漫爱情电影《爱情事件》,讲述关于船上爱情的故事,本片是当时最具影响力的爱情片之一,之后被多次翻拍。继他们合作的电影《爱情事件》成功后,同年再次合作爱情电影《假如明天来临》,博耶饰演一位有家室的钢琴家菲利普,与女服务员坠入了爱河。随着第二次世界大战的爆发,40岁的博耶加入了法国军队,希望帮助他的同胞们摆脱纳粹的威胁。他的军事生涯很短暂,据说是由于工作室的干预。1940年1月3日返回。1940年,查尔斯·博耶回到美国后,与贝蒂·戴维斯合作主演了爱情电影《卿何遵命》。这时,博耶在银幕上的形象需要借助化妆部门和服装部门的帮助,因为博耶已经开始脱发,并且大腹便便,以及本就不高的身高。在《卿何遵命》拍摄过程中,贝蒂·戴维斯第一次看到他甚至没认出查尔斯·博耶。1941年,博耶与奥莉薇·黛·哈佛兰、宝莲·高黛合作出演了爱情电影《良宵苦短》,饰演为了进入美国而娶了一个美国女人的一个吃软饭的男人。同年,博耶与玛格丽特·苏利文合作出演了爱情电影《后街》。1942年,查尔斯·博耶加入美国国籍。1943年,查尔斯·博耶获得了奥斯卡荣誉奖(即终身成就奖),以表彰他在洛杉矶设立法国研究基金会,该基金会于30年代后期成立,作为好莱坞制作的研究中心,在屏幕上展示法国文化。1944年,博耶与英格丽·褒曼合作出演了惊悚悬疑影片《煤气灯下》,片中博耶饰演一个诡计多端的丈夫,密谋把他的妻子逼疯,以便获得她的财富,博耶凭借在本片的演出获得了第三个奥斯卡提名。1948年,查尔斯·博耶出演刘易斯·迈尔斯通导演的电影《凯旋门》,电影失败后,他把注意力转向了配角和戏剧,同时发展第二职业。1951年,博耶出演电影《欢乐时光》获金球奖最佳男主角的提名。同年,博耶一直积极参与戏剧事业,并在百老汇戏剧《Man and Superman》中扮演唐璜的角色。1952年,博耶凭借主演《地狱中的唐璜》获得了托尼特别奖;同年,查尔斯·博耶与迪克·鲍威尔、大卫·尼文和艾达·卢皮诺合作,共同成立了四星电视公司。1961年,博耶出演由莱斯利·卡伦主演爱情电影《春宵花月夜》,片中博耶饰演一位绅士塞萨尔,这是博耶第四次获得了奥斯卡提名。随着年龄的增长,查尔斯·博耶也开始主要出演配角。1966年,查尔斯·博耶出演由雷内·克雷芒导演的战争剧情影片《巴黎战火》。同年,博耶由奥黛丽·赫本和彼德·奥图主演喜剧电影《偷龙转凤》。同年,博耶录制了一张情歌专辑《Where Does Love Go》,用他独特的深沉嗓音和法国口音演唱。1967年,博耶出演邦德系列电影《007别传之皇家夜总会》。同年,博耶出演由罗伯特·雷德福、简·方达主演的喜剧电影《裸足佳偶》,在片中饰演简·方达的房东。1969年,博耶出演由凯瑟琳·赫本主演的喜剧电影《The Madwoman of Chaillot》,扮演了一个腐败的城市官员。同年,博耶出演爱情喜剧片《八十年代人生》,与玛娜·洛伊饰演一对健康、思想自由的老年夫妇。1973年,查尔斯·博耶出演电影《Lost Horizon》,这是博耶在好莱坞的最后一个主要角色。1974年,博耶出演由让-保罗·贝尔蒙多主演的法国剧情电影《史塔维斯基》,电影改编自30年代真实的斯塔维斯基事件,博耶在片中饰演男主角的贵族朋友拉乌尔,博耶凭借该片的演出获得了纽约影评人圈最佳男配角奖,还获得了戛纳电影节的特别贡献奖。1976年,查尔斯·博耶与英格丽·褒曼、丽莎·明尼里合作出演由文森特·明奈利导演的剧情电影《花落花开》,虽然电影评价很糟糕,但这部电影让博耶与英格丽·褒曼重聚,本片也是博耶的最后一部电影。