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影片起初将三位主角都设定为男性,艾默里奇意识到性别设置上的不平均后,将NASA副局长改为一个女性角色,并在选角时第一个就想起哈莉·贝瑞,与她快速确定了合作意向。与帕特里克·威尔森的合作也是如此开展的,导演表示很喜欢这两位演员,希望在该片后还能有更多的机会合作。饰演赫斯曼的约翰·C·布莱德利,曾出演过HBO剧集《权利的游戏》,该角色原定由乔什·加得(Josh Gad)出演,后因档期原因更改为约翰·C·布莱德利。罗兰·艾默里奇表示,约翰·C·布莱德利基本是在太空中扮演“萨姆韦尔·塔利(《权利与游戏》中的角色)”,表演十分出色。《月球陨落》拍摄于2020年,疫情刚爆发,导演罗兰·艾默里奇想规避国际飞行带来的疫情风险,便开始在拍摄地加拿大寻找亚洲面孔。罗兰·艾默里奇与于文文在视频会议上接触后,于文文确认进组。罗兰·艾默里奇表示,他很喜欢这位演员,她能在《月球陨落》卡司阵容里坚持自己的立场,性格十分强大,令人佩服。